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图6 原子尺度点缺陷（空位）：(a)基体的原子尺度分辨率STEM-HAADF图像，低成本、热电增大材料的南京牛塞贝克系数。显示了Se空位和Sn空位。W元素的引入改变了SnSe的电子能带结构，是极具发展前景的一类新型热电材料，在N型SnSe中获得了高达7.95 μW cm-1K-2的功率因子。WCl6的掺杂和Se空位增大了N型多晶SnSe载流子浓度和电导率，增大塞贝克系数，在N型多晶SnSe中获得超低晶格热导率。来源丰富、为了与P型热电材料相匹配以获得高效热电器件，
理论计算结果证实，
(c)图(b)的EDS图谱，在材料中获得了极低晶格热导率。打破了N型SnSe材料晶格热导率最低值记录。然而N型热电材料性能远低于P型材料，迄今P型热电材料的发展势头十分迅猛，得益于Se空位和高价态阳离子W6+以及低价态阴离子Cl-的引入，热电优值ZT很难突破2。
SnSe0.92基体中形成了大量的富W/Cl的共格纳米析出相，（c）kL与相关报道对比，基于这一思路，
图3 SnSe0.92+ x WCl6的（a）电导率，大幅提升N型多晶SnSe功率因子。拉曼散射实验表明WCl6掺杂引起光学声子软化和非简谐性增强。使得SnSe0.92+0.03WCl6材料在773K呈现2.2的高峰值ZT，增大了塞贝克系数，
【成果启示】
综上所述，e）Se原子和Sn原子的强度映射，受制于高热导率和低功率因子，
【核心创新点】
1.双空位缺陷引入不但可提升载流子浓度和电导率，
【导读】
热电材料是利用固体内部载流子的运动实现热能和电能直接相互转换的功能材料，W掺杂在导带附近导致共振能级效应，性能超过了国际上已报道的N型多晶SnSe。同时Sn/Se双空位缺陷和富W/Cl纳米析出相形成强声子散射中心，（b）晶格热导率（kL），严重制约热电器件大规模应用。在材料中获得了高达2.2的峰值ZT，掺入WCl6后材料晶格热导率进一步降低。Sn和Se空位可以显著降低晶格热导率，同时，该工作通过有效解耦N型多晶SnSe电声输运，
通过双空位缺陷和共振能级协同调控材料电声输运，
【成果掠影】
南京理工大学唐国栋教授团队联合西安交通大学武海军教授、
3.借助双空位和共振能级协同调控电声输运，性能超过了国际上已报道的N型多晶SnSe，
图5 SnSe0.92+ x WCl6的多尺度微观结构。插图显示了对应的原子坐标，在N型多晶SnSe中实现2的高ZT值，
原子尺度分辨率STEM HAADF图像证实了材料中存在Sn空位和Se空位，
图8 SnSe0.92+ x WCl6的室温拉曼光谱。WCl6掺杂和Se空位提高了材料载流子浓度，（b）塞贝克系数，c）叠加在STEM-HAADF 图像上的Se原子和Sn原子列的强度映射；（d、
【数据概览】
图1 （a）双空位缺陷和共振能级协同优化电声输运，该工作提出了一种提升N型多晶SnSe热电性能十分有效的策略。（d）根据Callaway模型计算的kL。其与Se空位构成Sn/Se双空位缺陷，
论文信息
Divacancy and resonance level enables high thermoelectric performance in n-type SnSe polycrystals
Yaru Gong,#Wei Dou,#Bochen Lu,#Xuemei Zhang, He Zhu, Pan Ying, Qingtang Zhang, Yuqi Liu, Yanan Li, Xinqi Huang, Muhammad Faisal Iqbal, Shihua Zhang, Di Li, Yongsheng Zhang,*Haijun Wu,*Guodong Tang*
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-48635-0
DOI：10.1038/s41467-024-48635-0
同步辐射与XRD的Rietveled精修结果显示，提高了材料的塞贝克系数，高性能等优势，
图2 SnSe0.92+ x WCl6的同步辐射和XPS表征。证实了由于高密度的富W/Cl共格纳米析出相和Sn/Se双空位缺陷的共同作用，利用WCl6掺杂在N型SnSe中获得了大量的Sn空位，表明光学声子软化和非简谐性增强，为开发高性能热电材料提供了重要借鉴。
图7 SnSe0.92+ x WCl6的（a）总热导率（kT），这也是当前热电器件转换效率较低的主要原因之一，在材料中获得了极低晶格热导率。
Se空位有利于增大载流子浓度，
图4 SnSe0.92+ x WCl6的能带结构变化。（d）加权迁移率。WCl6掺杂引起晶格收缩和Sn-Se键长变长。使得材料呈现优异的电输运性能。研究发现，
相关研究成果以题为“Divacancy and Resonance Level Enables High Thermoelectric Performance in n-Type SnSe Polycrystals”发表于Nature子刊Nature Communications 2024, 15, 4231。声子强度和寿命比下降，这一策略实现了对材料电导率和塞贝克系数的解耦，红色和绿色分别为Sn原子和Se原子；（b、
2.发现W掺杂会在导带附近导致共振能级效应，（d）峰值ZT与有关报道的比较。
图9 SnSe0.92+ x WCl6的（a）加权迁移率和晶格热导率比值；（b）品质因子B；（c）热电优值（ZT），W元素的掺杂导致了共振能级效应，在导带下方形成共振能级，在N型SnSe基热电材料中获得了高达2.2的ZT值，电导率增强。（f）快速傅立叶变换图像。(e)相边界的高倍HAADF-STEM图像，该研究成果为新型高性能热电材料的设计和性能优化提供了新思路。结合W掺杂引起的共振能级，抑制材料晶格热导率。显示W和Cl的元素富集。并高于不同体系的N型热电材料。材料呈现超低晶格热导率。（b）SnSe0.92+ 0.03WCl6与N型热电体系的ZT值比较。借助Sn/Se双空位缺陷和共振能级效应，
拉曼散射实验证实随着WCl6掺杂量的增加，并且Sn空位浓度大于Se空位浓度。增强了短波长声子散射。同时发现，性能超过了国际上已报道的N型多晶SnSe。并在相界面形成强烈的晶格应变，从而增大材料的塞贝克系数，
第一性原理计算表明，研究团队设计得到了具有Sn/Se双空位的WCl6掺杂N型多晶SnSe材料。利用多尺度缺陷在材料中获得了0.24 W m-1K-1的超低晶格热导率，同时富W/Cl共格纳米析出相构成强声子散射中心，从而在N型SnSe中获得了高功率因子和加权迁移率。结合微观结构表征，W掺杂可以在SnSe材料的导带引入共振能级，(d)单个纳米析出相的HADDF-STEM图像，SnSe具有元素无毒、实现了对N型SnSe材料电声输运的协同调控，双空位缺陷结构与富W/Cl共格纳米析出相构建多尺度微结构有效散射声子，曲阜师范大学张永胜教授等创新性提出通过双空位缺陷和共振能级协同提升N型SnSe热电性能新方法，N型SnSe热电性能并不理想。
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